V roce 1769 publikoval knihu O přitažlivé síle elektrického ohně a jevech s tím souvisejících, v níž zveřejnil hypotézu o souvislosti elektřiny a magnetismu. V následujících letech pak sestrojil a zdokonalil řadu přístrojů pro své pokusy.
V letech 1775–1780 zkoumal složení vzduchu. Na základě svých pokusů posléze formuloval hypotézu o jeho složení ze dvou různých plynů. Poté, co v roce 1779 nastoupil na univerzitu v Pavii, vrátil se k pokusům s elektřinou.
Vynalezl kondenzátor a elektrometr, uvažoval o principech vzniku bouřek. V roce 1799 sestrojil první elektrický článek – Voltův sloup. Sestavil také řadu kovů podle jejich elektrochemických potenciálů. Je po něm pojmenována jednotka elektrického napětí Volt.
